От 2005 г. Анджелина живее с Брад Пит, от когото на 27 май 2006 г. ражда момиченце на име Шайло Нувел. На 12 юли 2008 г. се раждат близнаците Вивиан-Маршелин и Нокс-Леон. Другите деца на двойката са осиновени, като всички носят фамилията Джоли-Пит: Мадокс Чиван (роден на 5 август 2001 г. в Камбоджа), Захара Марли (родена на 8 януари 2005 г. в Етиопия) и Пакс Тиен (роден на 29 ноември 2003 г. във Виетнам).