Мат работи усилено и неговите наставници го помнят като изобретателен, целенасочен и много талантлив комедиен актьор, а след изключителния му успех на сцената има само една логична стъпка в кариерата на Смит.
Актьорът дебютира на малкия екран, получавайки роля в сериала "Рубин, обвит в дим", а след това запленява почитателите на поредицата "Доктор Кой" като се превъплъщава в Единадесетия доктор и участва в специалния сериал за 50-ата годишнина на емблематичния сериал.
Следват роли в холивудски блокбастъри и още популярни телевизионни сериали.
Смит участва в "Терминатор: Генезис", изобразява младия принц Филип в сериала "Короната", и става част от кинематографичната вселена на Марвел, благодарение на лентата "Морбиус".